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**Rayonnements ionisants

Radioactivité

Développement et applications des sources de référence

Il s'agit de la première étape dans le domaine de la radioactivité. En effet, c'est au moyen des sources radioactives que l'on réalise les études en spectrométrie et en mesures d'activité.

Les incertitudes qui sont obtenues lors de ces études dépendent grandement de la qualité métrologique des sources préparées. Il faut pour cela non seulement utiliser les méthodes et techniques de préparation à la limite de leurs possibilités, mais aussi les améliorer. Cet effort constant permet au laboratoire national de développer des méthodes de préparation nouvelles et ainsi de rester en amont des besoins des industriels.

Dispositif de préparation de source (électro- déposition d'actinides)
Dispositif de préparation de source (électro- déposition d'actinides)

Principales études et recherches engagées par le LNE-LNHB :

  • Etude de la stabilité des solutions étalons de radioactivité ; application au cas du 133Ba.
  • Analyse comparative de la composition chimique, des conditions de préparation et de conservation des solutions étalons de radioactivité élaborées par le LNE-LNHB.
  • Réalisation des sources nécessaire au programme de raccordement métrologique du LNE-LNHB et aux comparaisons inter-laboratoires BIPM, CCRI (Comité Consultatif des Rayonnements Ionisants du CIPM) et Euromet.
  • Réalisation des sources pour le programme de tests inter-laboratoires (PTI).Ce programme de tests inter-laboratoires s'adresse à tout laboratoire qui souhaite valider ses méthodes de mesure en comparant ses résultats à la valeur de référence donnée par le LNE-LNHB.
    Ainsi ont été proposées ces dernières années :
    - des mesures d'activité massique des composants d'un mélange de produits d'activation et de fission émetteurs γ en solution (deux tests dont l'un pour une solution de faible activité) ;
    - des mesures d'activité massique d'une solution de 239Pu et des composants d'un mélange de radio-nucléides émetteurs α,β et γ dans une solution simulant un effluent V de La Hague ;
    - une mesure de l'activité d'une solution d'un radio-nucléide utilisé en médecine nucléaire.
  • Développement des procédés de fabrication de sources radioactives par lyophilisation.

Mesures et évaluation de données nucléaires

Le LNE-LNHB participe au groupe DDEP (Decay Data Evaluation Project), en collaboration avec des homologues étrangers (Physikalisch Technische Bundesanstalt, Idaho National Engineering and Environmental Laboratory, Lawrence Berkeley National Laboratory, Khlopin Radium Institute...). Ce groupe procède à l'évaluation des données nucléaires issues de différents groupes de recherche.

Les caractéristiques de désintégration des radio-nucléides ainsi répertoriées sont : les types de rayonnements émis par les différents radio-nucléides et énergies associées, leurs probabilités d'occurrence, leurs périodes radioactives, etc. L'ensemble de ces données une fois validées sont mises à la disposition des utilisateurs et peuvent être obtenues auprès du LNE-LNHB. Elles se présentent sous plusieurs formes :

Les données nucléaires sont des informations indispensables pour certains calculs qui interviennent en médecine nucléaire et dans des domaines comme l'environnement ou le cycle du combustible (stockage des déchets,...).
Les données nucléaires sont des informations indispensables pour certains calculs qui interviennent en médecine nucléaire
et dans des domaines comme l'environnement ou le cycle du combustible (stockage des déchets,...).

Principales actions menées par le LNE-LNHB :

Développement des méthodes de mesure des faibles activités

Il s'agit de sources dont le niveau d'activité est proche de celui rencontré dans l'environnement (radioactivité naturelle). Il faut pour cela avoir des équipements ayant les limites de détection les plus basses possibles ; mais il faut aussi des méthodes qui permettent d'arriver à discriminer le signal dû à cette faible radioactivité, du signal généré par tout ce qui entoure l'instrument de mesure.

Développement des méthodes de mesures directes

Ces méthodes permettent d'obtenir directement l'activité d'une source sans connaître préalablement les caractéristiques de la chaîne de détection utilisée (efficacité de détection, ...), et ne nécessitent pas de disposer d'étalon de radioactivité.

Parmi les principales méthodes, on peut citer :
- la méthode des coïncidences qui s'applique aux radionucléides caractérisés par l'émission de plusieurs types de rayonnements (par exemple β-γ ou α-γ) ;
- la scintillation liquide combinée à la méthode du rapport des coïncidences triples aux coïncidences doubles (RCTD) dans le cas de rayonnements β purs ;
la méthode à angle solide défini pour les rayonnements α;
- la méthode du cristal puits 4π (pour les radio-nucléides émetteurs γ à schéma de désintégration complexe faisant intervenir une cascade de transitions γ) ;
- la méthode avec les compteurs proportionnels internes (pour les émetteurs β gaz).

Cependant, les missions du laboratoire national ne se limitent pas à utiliser et améliorer ces méthodes ; Le LNE-LNHB a aussi pour responsabilité de développer de nouvelles méthodes basées sur des principes physiques différents ou des méthodes innovantes. Récemment la mise au point d'une référence primaire d'activité de radon 222 a été réalisée en condensant ce gaz sur un point froid et en utilisant la méthode de mesure à angle solide défini.

Dispositif de mesure des références nationales d'activité d'activité par la méthode des coïncidences 4πβ-γ
Dispositif de mesure des références nationales d'activité
par la méthode des coïncidences 4πβ-γ

Installation primaire de mesure du radon
Installation primaire de mesure du radon

Les détecteurs classiques tels que les scintillateurs liquides ou détecteurs à base de semi-conducteur actuellement utilisés atteignent aujourd'hui leurs limites en terme de seuil de détection, de résolution ou de linéarité de réponse en fonction de l'énergie. Afin de répondre aux besoins croissants des utilisateurs, le LNE-LNHB explore donc la voie des détecteurs cryogéniques (bolomètres) pouvant être utilisés en métrologie des rayonnements ionisants.

Développement d'un détecteur cryogénique
Développement d'un détecteur cryogénique

Certaines de ces méthodes "primaires" peuvent être utilisées par les intervenants dans le domaine nucléaire ; mais des améliorations de ces méthodes doivent être entreprises pour être appliquées à un nombre toujours plus important de radio-nucléides.

Ensemble secondaire de mesure par scintillation liquide
Ensemble secondaire de mesure par scintillation liquide

Principales études et recherches engagées par le LNE-LNHB :

Développement des méthodes de mesures relatives

Cette partie concerne principalement les chambres d'ionisation à puits qui sont utilisées au sein du laboratoire comme instrument de transfert. Elles jouent le rôle de mémoire des méthodes de mesures primaires des radio-nucléides émetteurs γ. Elles ont aussi un rôle important dans le cadre de la participation du laboratoire au Système International de Référence (SIR) du BIPM.

Les chambres d'ionisation à puits sont également bien adaptées à la mesure d'activité de radio-nucléides utilisés en médecine nucléaire comme 125I, 201Tl, 67Ga, 111In,...

Principales études et recherches entreprises par le LNE-LNHB:

Développement et applications des méthodes spectrométriques pour les photons

La spectrométrie X et la spectrométrie γ permettent une mesure précise de l'activité d'un grand nombre de radionucléides. Elles permettent également de caractériser les émissions de photons de sources se présentant sous des formes diverses (solide, liquide, gaz) et dans des géométries différentes (sources ponctuelles ou étalées). La spectrométrie de photons se caractérise par son caractère universel, sa mise en oeuvre facile et son pouvoir de séparation.

Le logiciel ETNA (Efficiency Transfer for Nuclide Activity measurements) a été développé, permettant de calculer les facteurs de correction de la valeur de rendement dans le cas d'un changement de géométrie source-détecteur et d'effectuer les corrections de coïncidence. Ce logiciel, qui se présente sous la forme d'un CD-Rom, peut être obtenu auprès du LNE-LNHB. L'actualisation d'ETNA pourra être obtenue ultérieurement sur le site internet du LNE-LNHB.

La spectrométrie de photons, de par sa mise en oeuvre facile, est couramment utilisée dans de nombreuses applications. Ces dernières impliquent aussi un besoin continuel de nouveaux développements.

Le LNE-LNHB a développé une source monochromatique accordable, appelée SOLEX, en collaboration avec le Laboratoire de Chimie Physique Matière et Rayonnement. Ce dispositif est constitué d'un tube à rayon X et d'un cristal amovible sur une platine tournante, d'une part et d'un détecteur fixe d'autre part. Le principe se base sur l'utilisation de la loi de Bragg et permet ainsi de sélectionner l'énergie des photons sur une gamme de 1 à 20 keV, en contrôlant l'orientation du cristal par rapport à celui du faisceau incident et au positionnement du détecteur. Cette instrumentation permet ainsi trois types d'études dans le domaine des émissions X :
- étude des spectres X avec très bonne résolution ;
- mesure de coefficient d'atténuation ;
- étalonnage en rendement de détecteurs X à l'aide d'un détecteur de référence.

SOLEX
SOLEX

Le LNE-LNHB, par l'intermédiaire du CEA, est aussi fortement impliqué dans les travaux de l'ESARDA (European Safeguards Research and Development Association). C'est ainsi qu'il a été développé, entre autres, une bibliothèque de spectres de références concernant l'uranium et le plutonium.

Principales études et recherches menées par le LNE-LNHB :

Développement et applications des références pour la curiethérapie

La curiethérapie requiert la meilleure exactitude possible qui s'avère être très proche de ce que l'on obtient pour les meilleures réalisations métrologiques nationales. Afin d'assurer un transfert vers les utilisateurs qui apporte un minimum d'incertitudes supplémentaires, il convient de connaître au mieux les données nucléaires des radionucléides servant comme sources de curiethérapie et d'établir les références dosimétriques aussi bien pour la référence d'iridium 192 fort débit que pour les nouvelles méthodes avec l'iode 125 et le palladium 103.

Dosimétrie

Développement des méthodes de mesure

Un certain nombre de techniques de mesure sont utilisées pour l'établissement des références nationales de plus haut niveau et pour leur transfert. L'écart entre ces références nationales et les besoins des utilisateurs, en termes d'exactitude et d'incertitude, étant faible (d'un rapport trois à quatre), les études menées au LNE-LNHB vont permettre une amélioration certaine des méthodes de mesure à tous les niveaux de la chaîne métrologique. Ces techniques de mesure sont les suivantes :

a- Calorimétrie

Cette technique permet l'accès le plus direct à l'énergie communiquée par le rayonnement à la matière (donc à la dose absorbée) ; il existe trois types de calorimètre :
- le calorimètre graphite ;
- le calorimètre en matériau équivalent-tissu ;
- le calorimètre eau.

Seuls les deux premiers sont opérationnels à l'heure actuelle au LNE-LNHB.

Développement d'un calorimètre eau
Développement d'un calorimètre eau

b- Ionométrie

Cette technique présente des qualités en termes de sensibilité et d'exactitude. Elle est basée sur la mesure du courant d'ionisation généré par le rayonnement dans une chambre d'ionisation. Il existe un grand nombre de chambres d'ionisation selon ce qui doit être mesuré.

Mise au point d'une chambre à paroi d'air
Mise au point d'une chambre à paroi d'air

c- Dosimétrie chimique

Dans un milieu irradié, les ionisations et excitations atomiques et moléculaires provoquent des modifications chimiques qui peuvent parfois permettre des mesures dosimétriques. Les dosimètres chimiques se rencontrent souvent sous la forme de solutions aqueuses qui sont proches du milieu de référence. Le dosimètre le plus utilisé est celui réalisé à partir d'une solution aqueuse de sulfate ferreux appelé solution de Fricke.

d- Dosimétrie par résonance paramagnétique électronique

Cette technique, qui ne permet pas des mesures directes, est surtout utilisée pour les fortes doses (de quelques centaines de grays à quelques milliers de grays). On utilise des dosimètres en alanine qui, après irradiation génèrent des radicaux libres, que l'on quantifie par la mesure RPE.

Dispositif de lecture RPE des dosimètres à l'alanine
Dispositif de lecture RPE des dosimètres à l'alanine

Cette méthode de mesure sert pour l'étalonnage des irradiateurs utilisés en particulier pour la stérilisation d'objets à usage médical et le conditionnement de produits sanguins ou alimentaires. Des études sont menées pour voir si cette technique ne pourrait pas être utilisée à des niveaux de dose rencontrés en radiothérapie.

Lecture et analyse du signal RPE d'un dosimètre à l'alanine
Lecture et analyse du signal RPE d'un dosimètre à l'alanine

e- Dosimétrie par thermoluminescence

Cette technique ne permet pas non plus des mesures directes et nécessite donc un étalonnage préalable. Elle est bien adaptée pour des niveaux de dose rencontrés dans les domaines de la radioprotection ou de la radiothérapie. C'est le fluorure de lithium qui est principalement utilisé et ce sous diverses formes (poudre, pastilles, ...).

Dispositif de lecture des dosimètres thermoluminescents (LiF)
Dispositif de lecture des dosimètres thermoluminescents (LiF)

Modélisation et simulation des interactions rayonnement-matière

Cette activité s'avère être indispensable en métrologie de la dose. La complexité des phénomènes d'interaction est telle qu'il est très souvent difficile, voire impossible, de justifier les hypothèses conduisant à la résolution des problèmes par des calculs analytiques simples. Il est aussi souvent difficile de pouvoir déterminer expérimentalement un facteur de correction sans qu'il n'y ait des ambiguïtés d'interprétation. On a souvent recours à des codes de simulation, comme ceux de type Monte-Carlo, et le LNE-LNHB utilise principalement les codes EGS4, PENELOPE, MCNP et MORSE pour les photons, les électrons ou les neutrons selon le cas.

Les études portent sur :

  • Le calcul par code de Monte Carlo du facteur de transfert Deau/Dgraphite pour une chambre d'ionisation et pour un dosimètre de Fricke.
  • Les calculs des références pour les faisceaux d'électrons de haute énergie à 15 MeV et 21 MeV.
  • Le calcul des coefficients correctifs pour la chambre à paroi d'air de référence en radiodiagnostic.

Développement des références pour la radiothérapie et applications

La radiothérapie externe requiert la meilleure exactitude possible qui s'avère être très proche de ce que l'on obtient pour les meilleures réalisations métrologiques nationales. Cela implique que le transfert vers les utilisateurs doit se faire avec un minimum d'incertitudes supplémentaires. Les références nationales de dose absorbée dans l'eau pour les photons et électrons de haute énergie, se doivent aussi d'être obtenues avec les meilleures incertitudes possibles.

Mesure de la dose absorbée dans l'eau avec l'accélérateur linéaire.
Mesure de la dose absorbée dans l'eau avec l'accélérateur linéaire.

Le laboratoire national doit aussi être un support aux utilisateurs en leur transférant ses connaissances et son expertise, comme par exemple lors de mise en oeuvre de nouveaux protocoles définis au niveau international.

Préparation des échantillons de poudre LiF avant lecture par thermoluminescence
Préparation des échantillons de poudre LiF avant lecture par thermoluminescence

Le LNE-LNHB poursuit ses travaux d'élaboration de références pour les faisceaux d'électrons de haute énergie et les faisceaux de photons de haute énergie.

Développement des références pour la curiethérapie

La problématique exposée au paragraphe précédent est aussi vraie pour le domaine de la curiethérapie. Il faut donc pour cela obtenir les meilleures incertitudes possibles pour les références nationales.

Le LNE-LNHB développe des Références 192Ir fort débit en collaboration avec l'université du Wisconsin, des références d'192Ir fort débit, et réalise une installation pour la mesure d'activités de sources d'125I et de 103Pd.

Développement des références pour la radioprotection et l'irradiation industrielle

Les besoins ne se limitent pas à la seule dose absorbée dans l'eau délivrée par des photons. En termes de nouvelles grandeurs opérationnelles dans le domaine de la radioprotection, des besoins de références existent pour le rayonnement (dose absorbée dans le tissu, équivalent de dose directionnel) et pour les photons (équivalents de dose ambiant ou directionnel).

De même, la France se doit aussi de disposer de références pour les forts débits de dose à partir du 60Co pour le domaine de l'irradiation industrielle et de la stérilisation.

En radioprotection, de nouvelles références primaires bêta (90Sr + 90Y, 85Kr, 147Pm) ont été caractérisées en terme d'équivalent de dose directionnel.

Développement des références en dosimétrie des photons X d'énergie inférieure à 300 keV et applications

Les références nationales actuelles sont obtenues à l'aide de deux installations de rayons X filtrés de 100 kV et 320 kV et de deux chambres d'ionisation à parois d'air associées à ces installations qui permettent d'obtenir le kerma dans l'air.

Dans le domaine de la radiothérapie, l'obtention actuelle de la dose absorbée dans l'eau se fait à partir du kerma dans l'air et génère des incertitudes importantes. Les besoins actuels se portent sur des références qui permettraient d'avoir des étalonnages directs en dose absorbée dans l'eau.

De même, dans le domaine de la radioprotection, il existe des besoins en termes d'équivalent de dose ambiant.

Les applications sont très importantes en particulier dans le domaine de la radioprotection (pour les personnes exposées à des rayonnements X de par leurs activités professionnelles ou celles qui peuvent y être exposées pour d'autre raisons (patients,...) et dans celui du diagnostic médical (mammographie, radiodiagnostic).

équipement pour radiodiagnostic au LNE-LNHB
équipement pour radiodiagnostic au LNE-LNHB

Les principales actions menées par le LNE-LNHB sont :

  • la caractérisation du faisceau RX de haute énergie (< 320 kV).
  • Les travaux de comparaison internationale (BIPM) mi-2007.
  • L'installation et mise au point d'un faisceau RX de faible énergie (jusqu'à 160 kV).
  • Les comparaisons internationales et intra -laboratoires prévues sur cette ligne en 2008.

Développement des références en dosimétrie des neutrons

Le domaine des neutrons s'avère être complexe de par la nature et la diversité des interactions rayonnement-matière que l'on peut y rencontrer. L'origine des champs de rayonnements neutroniques est naturelle ou industrielle.

AMANDE : accélérateur à tension continue de géométrie Tandem
AMANDE : accélérateur à tension continue de géométrie Tandem

C'est aussi un domaine où l'on rencontre des difficultés quant à la réalisation de références métrologiques ou de moyens de mesure, le domaine d'énergie à étudier étant extrêmement vaste puisqu'il s'étend de quelques 10-2 eV jusqu'à quelques centaines de MeV.

Les sources radioactives de 252Cf (avec ou sans sphère d'eau lourde) et d'241Am-Be sont utilisées comme références neutroniques à spectres larges pour l'étalonnage des instruments dosimétriques utilisés pour les surveillances de zone et les surveillances individuelles des sites à risque "neutrons".

Un accélérateur à tension continue de géométrie Tandem, dénommé AMANDE, a été réalisé . Cette installation permettra à terme de produire des faisceaux continus ou pulsés de neutrons mono- énergétiques entre 2 keV et 20 MeV, et ainsi de mettre en place des références neutroniques mono- énergétiques dans cette gamme d'énergie. Des informations complémentaires sont disponibles sur le site de l'IRSN.
Ces références neutroniques mono-énergétiques présentent plusieurs domaines d'application : outre les références neutroniques caractérisées en fluence utilisées comme étalons nationaux, elles servent en spectrométrie pour la détermination des fonctions de réponse et de l'efficacité des spectromètres "neutrons", ainsi que pour la R&D pour des systèmes dosimétriques. Elles permettent de s'intéresser au comportement des appareils de mesure utilisés pour la radioprotection des travailleurs pouvant être exposés à des rayonnements neutroniques.

Il existe aussi les références neutroniques à spectres larges réalistes, obtenues avec des accélérateurs électrostatiques SAMES de 120 kV et 400 kV, qui se doivent d'avoir une représentativité des conditions spectrales réelles similaires à ce que l'on va rencontrer dans la pratique, c'est-à-dire aux postes de travail.

crédit photos : LNE-LNHB ; IRSN ; Expressions